La collezione è costituita dalle carte e dalla biblioteca di Rodolfo Mondolfo, filosofo oltre che importante esponente socialista legato a Filippo Turati, relative agli anni precedenti l’esilio in Argentina., nonché da edizioni rare e preziose di opere filosofiche e studi critici dell’800. I libri e le carte di Mondolfo (19 buste, 768 fascicoli) sono giunte alla Fondazione insieme al fondo di Enrico Bassi, costituito da circa 4000 libri e opuscoli riguardanti il movimento operaio, alcuni molto rari, delle Edizioni Avanti!, Mongini, Nerbini, Formaggini, periodici e numeri unici. Entrambi i fondi sono stati dichiarati di notevole interesse storico dalla Sovrintendenza archivistica per la Toscana con provvedimento n. 630 del 4 aprile 1992.
Dell’archivio di Mondolfo esiste un inventario a stampa pubblicato nella «Rassegna degli archivi di stato». Pertanto necessita di essere informatizzato e messo in rete, mentre resta da inventariare il fondo Bassi.
